В 1935–1936 гг. находился в командировке в Китае и Японии. После начала национально-освободительной войны в Испании занимался закупкой (частично нелегально) и поставкой оружия для республиканцев. Так, в сентябре 1936 г. сотрудники Спецгруппы закупили у французской фирмы «Девуатин» 12 военных самолетов, которые доставили на приграничный с Испанией аэродром, откуда их под предлогом летных испытаний перегнали в Барселону. За эту операцию Серебрянский был награжден орденом Ленина.
В ноябре 1936 г. нелегалам СГОН с помощью агента М. Зборовского («Тюльпан»), внедренного в окружение сына Троцкого Л. Л. Седова, удалось захватить часть архива Международного секретариата троцкистов. Несколько ящиков с документами были переданы легальному резиденту ИНО в Париже Г. Н. Косенко (Кислову), и переправлены в Москву.
В 1937 г. Л. Л. Седов («Сынок») по указанию отца приступил к подготовке съезда IV Интернационала, который должен был состояться летом 1938 г. в Париже. В связи с этим Центр принял решение о похищении Седова. Проведение операции было поручено группе Серебрянского. План похищения «Сынка» был детально проработан. В подготовке операции участвовало 7 сотрудников Спецгруппы, в т. ч. и жена Серебрянского. Однако похищение Седова не состоялось — в феврале 1938 г. он умер после операции по удалению аппендицита.
Летом 1938 г. Серебрянский был отозван из Франции, а 10 ноября вместе с женой арестован в Москве у трапа самолета на основании ордера, подписанного Л. П. Берия. До феврали 1939 г. содержался под стражей без санкции прокурора. В ходе следствия, которое вел будущий министр МГБ В. С. Абакумов, а на более поздней стадии следователи С. Р. Мильштейн и П. И. Гудимович, Серебрянского подвергали т. н. «интенсивным методам допроса». По данным следственного дела, впервые был вызван на допрос 13 ноября 1938 г. На протоколе допроса имеется резолюция Берия:
«Тов. Абакумову! Хорошенько допросить!».
Именно после этого на допросе 16 ноября 1938 г., в котором участвовал сам Л. П. Берия, а также Б. 3. Кобулов и В. С. Абакумов, Серебрянский был избит и принужден дать ложные показания. 25 января 1939 г. он был переведен в Лефортовскую тюрьму (на допросе в 1954 г. Серебрянский показал, что еще до суда, т. е. на предварительном следствии он отказался от показаний, в которых признавал себя виновным и оговорил других).
7 июля 1941 г. Военная коллегия Верховного суда СССР приговорила Серебрянского, обвиненного в шпионаже в пользу Англии и Франции, связях с «заговорщиками» из НКВД во главе с Ягодой и подготовке терактов против советских руководителей, к высшей мере наказания, а его жену — к 10 годам лагерей «за недоносительство о враждебной деятельности мужа». Но приговор не был приведен в исполнение. Шла Великая Отечественная война, и разведке катастрофически не хватало опытных сотрудников. В августе 1941 г. благодаря ходатайству П. А. Судоплатова и вмешательству Л. П. Берия Серебрянский решением Президиума Верховного Совета СССР был амнистирован, восстановлен в органах НКВД и партии.
С 3 сентября 1941 г. Серебрянский — руководитель группы во 2-м отделе, с 18 января 1942 г. начальник группы, начальник 3-го отделения 4-го управления НКВД-НКГБ СССР. С ноября 1943 г. — в особом резерве 4-го управления НКГБ СССР на должности руководителя группы. Сотрудником этого управления Серебрянский состоял все военные годы, лично участвуя во многих разведывательных операциях, руководил разведывательно-диверсионной работой в Западной и Восточной Европе.
В качестве примера можно назвать вербовку взятого в плен немецкого адмирала Эриха Редера.
В мае 1946 г. вышел на пенсию по состоянию здоровья. Просил уволить в отставку, однако Управление кадров МГБ формулировку не изменило.
В мае 1953 г. приглашен П. А. Судоплатовым на работу в центральный аппарат МВД на должность оперативного работника негласного штата 9-го (Разведывательно-диверсионного) отдела. С июня 1953 г. — сотрудник ВГУ МВД СССР.
В июле 1953 г. уволен из МВД в запас Министерства обороны. 8 октября 1953 г. арестован. В декабре 1954 г. было отменено решение об амнистии от августа 1941 г.
В связи с тем, что по уголовному делу, возбужденному в 1953 г., достаточных доказательств вины Серебрянского как участника заговорщической деятельности Берии добыто не было, а его осуждение в 1941 г. было признано Прокуратурой СССР обоснованным, дело 1941 г. было направлено в Верховный суд СССР с предложением заменить расстрел 25 годами лишения свободы. 30 марта 1956 г. Серебрянский скончался в Бутырской тюрьме на допросе у следователя Военной прокуратуры Цареградского.
Читать дальше