Губенко довольно активно был занят и в других спектаклях: «Десять дней, которые потрясли мир» (премьера 2 апреля 1965), «Павшие и живые» (4 ноября 1965), «Жизнь Галилея» (17 мая 1966), «Послушайте!» (16 мая 1967). Вспоминает Алла Демидова:
«В первые годы Таганки у нас не было иерархии возрастов и званий. Начинали мы все вровень. Немного выделялись как исполнители главных ролей Зина Славина и Коля Губенко, но и они сегодня играли главные роли, а завтра выходили в эпизодах и массовых сценах».
В спектакле «Пугачев» по поэзии Сергея Есенина (премьера 17 ноября 1967 года) Губенко играл главную роль — Пугачева. Но, несмотря на огромный успех этого спектакля, Губенко сразу после его премьеры принял решение уйти из театра и целиком переключиться на кино.
После окончания ВГИКа Губенко почти два года не снимался в кино — настолько увлекла работа в театре. Однако с 1966 года, когда его театральная слава вышла далеко за пределы Москвы, его все настойчивее стали приглашать сниматься. И Губенко возобновил свои контакты с кинематографом. Причем не брезговал даже эпизодическими ролями, как это было в фильме Юлия Файта «Мальчик и девочка» (1967). Однако небольших ролей в его кинобиографии все-таки мало, больше — центральных. В том же 1967 году он сыграл сразу три главные роли: жулика Петю Дачникова в эксцентрической комедии Вадима Эсса и Яна Эбнера «Последний жулик», налетчика Яшку Барончика в приключенческом фильме Владимира Янчева «Первый курьер» и маршала Василия Блюхера в историко-приключенческом фильме Бориса Григорьева «Пароль не нужен». Последняя роль подавляющим большинством критиков была признана несомненной удачей Губенко. На Всесоюзном кинофестивале в Ленинграде в 1968 году фильм был удостоен главной премии.
Однако сам Губенко был недоволен своей актерской судьбой в кинематографе, считал, что режиссеры плохо понимают его актерские возможности. Видимо, чтобы в дальнейшем не зависеть от их диктата, Губенко и поступает в 1968 году на режиссерский факультет ВГИКа. Однако параллельно учебе он продолжает сниматься в кино. Играет в фильмах «Дворянское гнездо» (А. Михалкова-Кончаловского), «Золотые ворота» (Юлии Солнцевой). В фильме Алексея Салтыкова «Директор» Губенко играет главную роль — директора автозавода Алексея Зворыкина, прообразом которого был основатель ЗИЛа Иван Лихачев. У этого фильма была непростая судьба. В первый раз Салтыков приступил к работе над ним в 1965 году. На роль Зворыкина был утвержден Евгений Урбанский. Однако в середине съемок — 5 ноября 1965 года — во время работы над очередным эпизодом в каракумских песках Урбанский погиб. После этого несчастья съемочную группу расформировали, а Салтыкова на несколько лет отстранили от режиссуры. И только в 1969 году ему удалось вновь вернуться к старому проекту.
Фильм «Директор» вышел на широкий экран в 1970 году и был прохладно встречен критикой. Та посчитала игру Губенко недостаточно убедительной. Как писал Л. Аннинский: «Не сбываются надежды, возложенные на фильм «Директор», где Губенко играет главную роль. Салтыков задумывал аналог «Председателя» — получилась «фреска», исполненная мелким штрихом, — грандиозность эпического характера рассыпается на детали…»
В годы выхода «Директора» на экран Губенко закончил режиссерский факультет и приступил к съемкам своего первого самостоятельного фильма. Основой фильма послужили несколько рассказов С. Антонова, которые Губенко уместил в полноценный сценарий вместе с Василием Шукшиным. Фильм получил название «Пришел солдат с фронта». В нем Губенко сыграл одну из главных ролей — фронтовика Николая Максимовича. После выхода фильма на экран Лев Аннинский писал:
«Критика принимает картину со сдержанной доброжелательностью. Доброжелательность идет от признания профессионального уровня работы: фильм «состоялся», «прозвучал». Сдержанность имеет более глубокие причины: от Губенко ожидали не этого. Не умелого повторения среднестатистических мотивов и вариаций общепринятого на должном уровне., Ждали какого-то неожиданного, индивидуального решения. Пусть спорного, пусть безумного! Но — неповторимого, уникального, личностного…»
В 1972 году Николай Губенко был награжден премией Ленинского комсомола за талантливое художественное воплощение образов советских людей, за создание кинопроизведений, воспитывающих у молодежи гражданственность, мужество, любовь к Родине. В 1973 году фильм «Пришел солдат с фронта» был удостоен Государственной премии РСФСР. В том же году Губенко приступил к съемкам своего второго фильма — «Если хочешь быть счастливым». Фильм рассказывал о современных буднях летчиков, главную роль — летчика-истребителя Андрея Родионова — играл, естественно, сам Губенко. Главную женскую роль исполняла его жена Жанна Болотова.
Читать дальше